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《文章投稿》在持久性發(fā)光納米顆粒表面生長共價有機框架的異質(zhì)結(jié)復(fù)合材料用于光催化析氫和降解有機污染物
發(fā)布時間：2025-05-27 瀏覽量：612
1. 文章信息
標題：Heterojunction composites of covalent organic frameworks grown on the surface of persistent luminescent nanoparticles for photocatalytic hydrogen evolution and degradation of organic pollutants
中文標題：在持久性發(fā)光納米顆粒表面生長共價有機框架的異質(zhì)結(jié)復(fù)合材料用于光催化析氫和降解有機污染物
頁碼：1-11
DOI：10.1016/j.colsurfa.2024.134792
2. 文章鏈接
https://doi.org/10.1016/j.colsurfa.2024.134792
3. 期刊信息
期刊名：Colloids and Surfaces A: Physicochemical and
Engineering Aspects
ISSN：0927-7757
2024年影響因子：4.9
分區(qū)信息： JCR分區(qū)：Q1
涉及研究方向：化學(xué)-物理化學(xué)
4. 作者信息：第一作者是李博遠。通訊作者為阿不都卡德爾·阿不都克尤木。
5. 正文中標記產(chǎn)品所在位置截圖
1.
6. 文章簡介
共價有機框架(COFs)在光催化水中析氫和光催化降解有機污染物方面具有廣闊的應(yīng)用前景。然而，單個COFs的光生電荷分離效率較差。在本研究中，我們通過在PLNPs表面原位生長COFs，合成了具有核殼異質(zhì)結(jié)構(gòu)的持久性發(fā)光納米顆粒(PLNPs)@COFs復(fù)合材料。PLNPs@COFs復(fù)合材料的光催化性能遠優(yōu)于單獨的PLNPs和COFs。COFs與PLNPs結(jié)合形成具有緊密接觸界面的核殼異質(zhì)結(jié)構(gòu)可以有效地提高光生電荷分離效率。共價鍵連接和原位生長方法更有利于形成穩(wěn)定的核殼異質(zhì)結(jié)構(gòu)。PLNP的持久發(fā)光發(fā)射光譜與COF的吸收范圍之間的良好匹配使PLNPs@COFs有望作為全天候的光催化劑。該策略在未來高效利用太陽能光催化析氫和環(huán)境凈化方面具有巨大前景。
為了設(shè)計具備良好光催化制氫性能和降解性能的光催化劑，喀什大學(xué)阿不都卡德爾·阿不都克尤木教授團隊通過共價鍵連接和原位生長策略成功制備了核殼構(gòu)型的PLNPs@COFs異質(zhì)結(jié)構(gòu)光催化劑。該研究先是通過水熱法制備了均勻棒狀結(jié)構(gòu)的PLNPs納米顆粒，然后進行表面修飾在PLNPs表面引-NH2，通過-NH2與COFs單體之間的席夫堿反應(yīng)連接在PLNPs的表面原位生長COFs,成功制備了核殼異質(zhì)結(jié)構(gòu)的復(fù)合材料PLNPs@COFs。通過莫特肖特基實驗以及XPS表征，發(fā)現(xiàn)PLNPs與COFs滿足II型異質(zhì)結(jié)構(gòu)，II型異質(zhì)結(jié)構(gòu)促進了光生電子和空穴的分離。當復(fù)合材料被光照激發(fā)后，COFs導(dǎo)帶處的光生電子會自發(fā)流向PLNPs的導(dǎo)帶以實現(xiàn)費米能級的平衡。具有緊密的共價鍵連接的核殼結(jié)構(gòu)界面，成為有效的光生電子遷移的橋梁，這極大地促進了光生電子從COFs轉(zhuǎn)移到PLNPs上，從而顯著增強了光催化分解水制氫的性能。同時PlNPs具有較強的氧化還原能力，與COFs材料復(fù)合后進一步改善了COFs材料的光催化降解性能，除此以外PLNPs還具有數(shù)十小時的持續(xù)發(fā)光性能，使PLNPs@COFs有望成為全天候可持續(xù)的光催化劑。該研究成果為構(gòu)建有機-無機核殼異質(zhì)結(jié)構(gòu)光催化劑提供了一種有效可行的策略，在未來高效利用太陽能光催化析氫和環(huán)境凈化方面具有巨大前景。相關(guān)研究成果以“Heterojunction composites of covalent organic frameworks grown on the surface of persistent luminescent nanoparticles for photocatalytic hydrogen evolution and degradation of organic pollutants”為題在《Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects》期刊上發(fā)表。阿不都卡德爾·阿不都克尤木教授為該論文的通訊作者，20級碩士研究生李博遠為該論文的第一作者。
方案 1. 制備PLNPs@COFs 的示意圖。
圖1 形貌表征。(a) PLNPs (b) COFs，(c-d) PLNPs@COFs的TEM圖像； (e) PLNPs@COFs的TEM-EDS圖譜。
圖2物相表征。(a) PLNPs@COFs復(fù)合材料的XRD譜圖；(b) PLNPs、COFs和PLNPs@COFs的FTIR光譜；(c) PLNPs、COFs和PLNPs@COFs的N2吸附等溫線；(d) PLNPs、COFs和PLNPs@COFs的TGA曲線。
圖3能帶結(jié)構(gòu)分析。(a) PLNPs、COFs 和 PLNPs@COFs 的紫外可見 DRS； (b) PLNPs、COFs和PLNPs@COFs的帶隙計算； (c) PLNPs的價帶XPS（VB-XPS）光譜；(d) COFs 的價帶 XPS (VB-XPS)光譜；(e) PLNPs和COFs的能級圖。
圖4光譜分析。(a) COFs的紫外可見DRS和PLNPs的磷光發(fā)射光譜； (b)不同時間間隔拍攝的PLNPs發(fā)光強度圖像。
圖5 光催化制氫性能、光電化學(xué)表征分析以及制氫機理。(a) 所制備樣品的光催化 H2 演化活性；(b) PLNPs@COFs (1:6) 光催化 H2 演化的循環(huán)耐久性；(c) PLNPs、COFs 和 PLNPs@COFs (1:6) 的光電流響應(yīng)(d)和EIS Nyquist圖 (e)；
以及 (f) 光催化制氫演化機理示意圖。
圖6 (a) 所制備樣品對 RhB 的光催化降解；(b) PLNPs@COFs(3:1) 光催化降解 RhB 的循環(huán)耐久性；(c) 在 PLNPs@COFs(3:1) 上使用各種清除劑的捕集實驗；(d) PLNPs、COFs 和 PLNPs@COFs(3:1) 的光電流響應(yīng)和 (e) EIS 奈奎斯特圖； (f) PLNPs@COFs光催化降解RhB 的示意圖。
原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.colsurfa.2024.134792
Boyuan Li, Abuduaini Abulimiti, Ailijiang Tuerdi, Peng Yan, Fenggui He, Jie Zhou, Gang Long, Minghui Zhang, Abdukader Abdukayum *
Heterojunction composites of covalent organic frameworks grown on the surface of persistent luminescent nanoparticles for photocatalytic hydrogen evolution and degradation of organic pollutants. DOI: 10.1016/j.colsurfa.2024.134792
