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1. 文章信息

標(biāo)題：Single Pd-S_x Sites In Situ Coordinated on CdS Surface as Efficient Hydrogen Autotransfer Shuttles for Highly Selective Visible-Light-Driven C-N Coupling

頁碼：4481-4490（2022），DOI：https://doi.org/10.1021/acscatal.2c00433

2. 文章鏈接

Single Pd-S_x Sites In Situ Coordinated on CdS Surface as Efficient Hydrogen Autotransfer Shuttles for Highly Selective Visible-Light-Driven C-N Coupling

3. 期刊信息

期刊名：ACS Catalysis

ISSN：2155-5435

2021年影響因子：13.084

分區(qū)信息：中科院1區(qū)Top；JCR分區(qū)（Q1）

涉及研究方向：光催化

4. 作者信息：第一作者是香港中文大學(xué)（深圳）理工學(xué)院博士后鈕峰。通訊作者為香港中文大學(xué)（深圳）理工學(xué)院涂文廣教授、周勇教授和鄒志剛院士。

文章簡介： 

隨著工業(yè)的發(fā)展與進(jìn)步，有機(jī)胺廣泛應(yīng)用于農(nóng)業(yè)、醫(yī)藥、家居、軍工等領(lǐng)域，其合成在工業(yè)生產(chǎn)中有著越來越明顯的重要性。基于“借氫機(jī)制（氫轉(zhuǎn)移）”，通過胺與醇的C-N偶聯(lián)被認(rèn)為是一種較為綠色的合成有機(jī)胺的理想路徑。這一過程主要包含醇的脫氫、亞胺的生成以及亞胺的加氫這三個(gè)主要步驟。其中醇的脫氫是整個(gè)反應(yīng)的決速步驟。然而，基于這一機(jī)制，在熱催化合成有機(jī)胺的過程中存在一些缺點(diǎn)：（1）醇的脫氫決速步驟需要較苛刻的條件（高溫高壓）；（2）易發(fā)生過度偶聯(lián)，使得產(chǎn)物分布廣，不利于分離；（3）反應(yīng)中使用的催化劑多為高負(fù)載量的負(fù)載型貴金屬催化劑（如Ru/Al₂O₃、Pd/Al₂O₃、Rh/Al₂O₃等），成本較高。因此，開發(fā)出高效低成本的催化劑具有一定的挑戰(zhàn)性。近年來，利用光氧化還原技術(shù)實(shí)現(xiàn)常溫常壓條件下有機(jī)胺的合成引起了廣泛的關(guān)注。研究者們通常采用一些貴金屬有機(jī)配合物分子進(jìn)行均相催化反應(yīng)，但反應(yīng)后催化劑難以進(jìn)行分離，在實(shí)際工業(yè)生產(chǎn)中難以大規(guī)模應(yīng)用。而采用傳統(tǒng)的半導(dǎo)體光催化劑進(jìn)行多相催化反應(yīng)，則可以有效解決這一難題。然而僅僅依靠半導(dǎo)體本身的催化能力，很難達(dá)到較高的催化活性，實(shí)際應(yīng)用過程中往往需要通過負(fù)載一些助催化劑或表面修飾來提高催化性能。近些年，單原子催化被認(rèn)為是較有前景的領(lǐng)域。單原子催化劑由于其獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)和較高的原子利用效率而表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性，被廣泛應(yīng)用于光催化水分解制氫、二氧化碳還原、固氮和有機(jī)物降解等領(lǐng)域。因此，我們課題組設(shè)計(jì)開發(fā)了一種單原子光催化劑CdS-Pd，該催化劑可以有效地用于可光催化苯甲醇和苯胺的C-N偶聯(lián)反應(yīng)，獲得具有工業(yè)應(yīng)用價(jià)值的二級胺。同時(shí)反應(yīng)過程中釋放出清潔能源氫氣。這一工作將為溫和條件下實(shí)現(xiàn)C-N偶聯(lián)反應(yīng)提供一種新的途徑。

文章DOI : https://doi.org/10.1021/acscatal.2c00433

原文鏈接：Single Pd-S_x Sites In Situ Coordinated on CdS Surface as Efficient Hydrogen Autotransfer Shuttles for Highly Selective Visible-Light-Driven C-N Coupling