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1. 文章信息

標(biāo)題：Strengthened photocatalytic removal of bisphenol a by robust 3D hierarchical n-p heterojunctions Bi4O5Br2-MnO2 via boosting oxidative radicals generation

頁(yè)碼：Chemical Engineering Journal, 2022: 131223.

2. 文章鏈接

專(zhuān)用鏈接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894721028047

3．期刊信息

期刊名：Chemical Engineering Journal

ISSN：1385-8947

影響因子：16.744

分區(qū)信息：中科院一區(qū)Top; JCR分區(qū)（Q1）

涉及研究方向：工程技術(shù): 化工；環(huán)境

4. 作者信息：上海理工大學(xué)常飛（第一作者，第一通訊作者），胡學(xué)鋒（第二通訊作者）

5. 光源型號(hào)：北京中教金源（CEL-HXF300, Aulight）（300 W氙燈，可見(jiàn)光）、全光譜光功率計(jì)（CEL-NP2000-2, Aulight）

眾所周知，化學(xué)工業(yè)的快速發(fā)展和化學(xué)品使用的急劇增加導(dǎo)致了環(huán)境中各種激素的出現(xiàn)且濃度逐漸提高。這些激素很容易在某些生物體中積累，并在一定程度上威脅人類(lèi)健康，即使在水環(huán)境中其含量相當(dāng)?shù)汀Ｔ谶@些激素中，雙酚A是一種典型的內(nèi)分泌干擾物，也是世界上使用最廣泛的工業(yè)原料之一，主要用于生產(chǎn)功能性聚合物、增塑劑、阻燃劑、抗氧化劑、熱穩(wěn)定劑等。

水中的雙酚A分子容易進(jìn)入人體，對(duì)生殖造成毒性影響，并增加致癌、多動(dòng)癥和孤獨(dú)癥以及兒童肥胖等風(fēng)險(xiǎn)。因此，對(duì)雙酚A的控制和處理成為了一個(gè)日益關(guān)注的問(wèn)題。與傳統(tǒng)的處理方法如膜、反滲透和吸附技術(shù)相比，半導(dǎo)體光催化技術(shù)具有眾所周知的優(yōu)點(diǎn)和特點(diǎn)，可以在溫和的條件下有效去除低濃度的雙酚A分子，已引起學(xué)術(shù)界和工業(yè)界的廣泛關(guān)注。

設(shè)計(jì)和構(gòu)筑具有優(yōu)異微觀結(jié)構(gòu)和形貌特點(diǎn)的光催化體系對(duì)于提高環(huán)境激素的去除率至關(guān)重要。具有合適能帶結(jié)構(gòu)的n型和p型半導(dǎo)體的復(fù)合有利于通過(guò)內(nèi)建電場(chǎng)顯著增強(qiáng)光生載流子的分離，同時(shí)也能拓展光響應(yīng)范圍。Bi4O5Br2是一種具有良好雙酚A去除能力的n型半導(dǎo)體，需要另外一種窄帶隙的p-型半導(dǎo)體MnO2進(jìn)行復(fù)合改性以構(gòu)筑n-p異質(zhì)結(jié)構(gòu)。

如果復(fù)合體系遵從Z-scheme過(guò)程，不僅可以獲得更多的光生載流子，而且可以通過(guò)在不同組分中相鄰導(dǎo)帶和價(jià)帶的電子和空穴的復(fù)合獲得具有更強(qiáng)氧化還原電位的載流子，并進(jìn)一步增強(qiáng)體系的光催化去除能力。因此，本研究選擇了n型的Bi4O5Br2和p型的MnO2半導(dǎo)體材料，采用簡(jiǎn)易的一鍋法構(gòu)筑了具有三維分級(jí)結(jié)構(gòu)的復(fù)合異質(zhì)體系Bi4O5Br2-MnO2。

體系的微觀結(jié)構(gòu)和形貌分析證實(shí)材料中同時(shí)存在兩種預(yù)期組分，并且這些異質(zhì)復(fù)合材料在可見(jiàn)光下顯著改善了雙酚A的光催化去除性能。其中，最佳復(fù)合樣品0.5 MB具有最大的表觀反應(yīng)速率常數(shù)11.03×10?3min?1，約為純Bi4O5Br2和機(jī)械混合物0.5 MB的3.89倍和1.81倍，這主要?dú)w因于增強(qiáng)的可見(jiàn)光吸收、組合而成的良好形貌、合適的化學(xué)組成，以及通過(guò)n-p異質(zhì)區(qū)域有效分離的光生載流子和相應(yīng)氧化自由基的生成。

探討了其他可能影響光催化降解性能的因素，如催化劑用量、BPA初始濃度、pH值和無(wú)機(jī)陰離子的參與。另外，通過(guò)GC-MS分析檢測(cè)到一些中間體產(chǎn)物，以推測(cè)體系中雙酚A光催化降解途徑。最后，證實(shí)了體系具有良好的可重復(fù)用性和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，光催化機(jī)理為Z-scheme過(guò)程。本研究有助于通過(guò)具有三維分級(jí)形貌的鉍基n-p異質(zhì)復(fù)合體系在溫和條件下有效光催化去除環(huán)境激素。