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光電化學(xué)水分解可將豐富且安全的太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化為綠色的氫能,這對(duì)于人類(lèi)社會(huì)的可持續(xù)發(fā)展具有重要的意義。實(shí)用型的光電化學(xué)水分解非常需要具有優(yōu)秀電子傳輸特性兼具成本優(yōu)勢(shì)的光陽(yáng)極。CdS是一種廣泛用于光電化學(xué)器件的n型半導(dǎo)體,具有可見(jiàn)光吸收(~2.4 eV)和良好的電子傳輸能力,有利于光生電荷的有效分離。因此,學(xué)者們對(duì)CdS一直具有濃厚的研究興趣。限制CdS光電性能的主要因素就是界面上作為光生載流子復(fù)合中心的表面態(tài)和缺陷,因而調(diào)控其表面的電荷分離能力對(duì)于實(shí)現(xiàn)高性能水分解過(guò)程至關(guān)重要。
近日,中國(guó)科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所況永波研究員團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種簡(jiǎn)便且經(jīng)濟(jì)的界面調(diào)控方法,即通過(guò)原位光活化來(lái)顯著改善CdS光陽(yáng)極的表面電荷分離性能。該方法可形成有利于光生空穴轉(zhuǎn)移的硫代硫酸根離子來(lái)有效減少表面電荷復(fù)合,同時(shí)在CdS表面用磷酸根離子溶解Cd2+形成均勻的納米多孔形貌,有效提升CdS光陽(yáng)極的光電轉(zhuǎn)換效率。

采用粒子轉(zhuǎn)移法得到的CdS光電極在原位光活化后展現(xiàn)出相比于原樣品近三倍的光電流,且在480 nm的入射光下其光電轉(zhuǎn)換效率(IPCE)在0.6 VRHE的電位下超過(guò)80%。由化學(xué)水浴沉積法制備的CdS薄膜在活化后的光電流提升到原來(lái)的四倍,在455 nm和0.6 VRHE條件下其IPCE為91.7%。在硼酸緩沖溶液中,活化后的CdS光陽(yáng)極在犧牲劑亞硫酸鹽存在的情況下在太陽(yáng)能制氫方面表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。綜上所述,該工作展示了在不同活化條件下CdS電極與溶液中各種離子的動(dòng)態(tài)相互作用。基于這些新概念和對(duì)界面的理解,該工作開(kāi)發(fā)了一種有效的活化策略,將CdS電極通過(guò)原位調(diào)控的方法實(shí)現(xiàn)性能的巨大提升?;罨^(guò)程使CdS電極產(chǎn)生一個(gè)比較完美的表面,最大限度地通過(guò)界面提取載流子。從實(shí)際出發(fā),該工作為充分挖掘CdS光電極的潛力提供了一種簡(jiǎn)便且具有成本優(yōu)勢(shì)的方法,這可以為其他鎘基或硫化物材料開(kāi)發(fā)更普遍適用的表面功能化技術(shù)提供參考價(jià)值。
該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金(21805298,21905288,51904288)、浙江省自然科學(xué)基金(Z21B030017)等項(xiàng)目的支持
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