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在國家自然科學(xué)基金“人工光合成”基礎(chǔ)科學(xué)中心項目(批準(zhǔn)號:22088102)等資助下,中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所李燦院士團(tuán)隊成功實現(xiàn)了高效光電催化全分解水過程,分解水制氫效率達(dá)到4.3%,是目前文獻(xiàn)最好結(jié)果。研究成果以“多媒介調(diào)控的無偏壓光電催化全解水制氫效率超過4%,于2021年8月11日在線發(fā)表于《美國化學(xué)會志》上。

光電催化全分解水制氫是將太陽光和水轉(zhuǎn)化為化學(xué)燃料的有效方法,通過在空間和功能上解耦兩個光電極(光陽極和光陰極)的光吸收和催化功能,從而更高效地利用太陽光,同時避免了外加偏壓和犧牲試劑的使用。從原理上來說,這種結(jié)構(gòu)類似于自然光合作用體系(光系統(tǒng)II和光系統(tǒng)I)提供水氧化和生產(chǎn)太陽能燃料的Z機(jī)制構(gòu)型。如果能利用太陽能實現(xiàn)高效的光電催化全分解水制氫,改變能源和化工產(chǎn)業(yè)對化石資源的過度依賴,有助于解決氣候危機(jī)、能源安全等問題,實現(xiàn)經(jīng)濟(jì)和地球生態(tài)可持續(xù)發(fā)展。
研究團(tuán)隊前期通過模擬光系統(tǒng)II中關(guān)鍵組分的重要功能,構(gòu)筑了高效的光電催化水氧化體系此工作基于自然光合作用的原理,成功實現(xiàn)了由自然光合作用Z機(jī)制啟發(fā)的高效光電催化全分解水過程。通過將無機(jī)氧化物基光陽極,有機(jī)聚合物基光陰極與多個電荷傳輸媒介相耦合,組裝了一個高效的無偏壓全分解水光電化學(xué)池。該體系具有如下特性:
(1)有機(jī)聚合物的離散能級特性使得有機(jī)光陰極和無機(jī)光陽極的光譜吸收具有較好的互補(bǔ)性,極大地提高了太陽能的利用率;
(2)在捕光材料和電子受體/供體之間構(gòu)建了一個包含多個電荷傳輸媒介的仿生電荷轉(zhuǎn)移鏈。在電化學(xué)電位梯度的驅(qū)動下,光生電子通過這些電荷傳輸媒介有效轉(zhuǎn)移,提高了電荷傳輸速率并降低了電荷復(fù)合速率,從而實現(xiàn)高效的電荷分離和傳輸,太陽能-氫氣轉(zhuǎn)換效率達(dá)到4.3%。
該研究通過使用具有匹配能級的多媒介調(diào)控的仿生策略,為高效人工光合體系的合理設(shè)計和組裝提供了新穎的思路和有效的方法。
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